H2O/CO2/CH4与煤表面含氧官能团相互作用密度泛函理论研究

来源：石油科学通报杂志2026年第2期北京时间：

作者：李兵, 郑司建, 胡洪清, 田钰琛, 张贺龙, 徐标, 芮成奇, 张国鑫, 苏升, 张越, 杨达林

单位：1 淮南矿业(集团)有限责任公司， 淮南 2320012 安徽省煤矿绿色低碳发展工程研究中心平安煤炭开采工程技术研究院有限责任公司， 淮南 2320013 江苏省煤基温室气体减排与资源化利用重点实验室， 徐州 2210084 中国矿业大学碳中和研究院， 徐州 2210085 中国矿业大学资源与地球科学学院， 徐州 221116

摘要：运用量子化学密度泛函理论(DFT)模拟方法，从微观角度模拟了煤矿中3种常见分子(H2O、CO2、CH4)在煤表面4种常见含氧官能团上的吸附机理。研究了吸附质分子以及煤中各含氧官能团的静电势，H2O、CO2、CH4与含氧官能团的吸附距离和吸附能以及吸附前后的Mulliken电荷转移量。结果表明：各含氧官能团最大正静电势的大小顺序为-COOH>-OH>-C=O>-OCH3；最大负静电势的大小顺序为-OH>-OCH3>-COOH>-C=O。吸附质分子最大正负静电势的大小顺序均为H2O>CO2>CH4。吸附能计算结果表明3种分子的吸附强度存在H2O>CO2>CH4的关系，H2O在各含氧官能团上的吸附强度顺序为-COOH>-OCH3>-OH>-C=O，CO2和CH4吸附强度顺序为-OCH3>-COOH>-OH>-C=O。Mulliken电荷分析表明，含氧官能团中的氧原子易得电子，吸附质电子转移量越大，吸附越稳定，吸附稳定性顺序为H2O>CO2>CH4。

关键词：含氧官能团,密度泛函理论,吸附能,静电势,吸附质

基金资助：国家重点研发计划项目(2024YFB4106300);与江苏省自然科学基金资助项目(BK20230184)