Ni1/g-C3N4催化乙炔加氢反应的密度泛函理论研究

来源：石河子大学学报·自然科学版杂志2023年第1期北京时间：

作者：侯翠丽, 康丽华, 李洪玲

单位：石河子大学化学化工学院,新疆 石河子 832003

摘要：乙烯是石化产业的主要原料之一,广泛运用于工业生产和基本生活。乙烯中少量的乙炔杂质从根本上会影响下游产品,那么乙炔选择性加氢就可以提高乙烯产量,减少杂质产生。本文中构建了Ni1/g-C3N4催化剂模型,以密度泛函理论为依据,从B3LYP泛函基组出发,计算过程中采用DFT-D3校正。对Ni原子使用LAN2DZ赝势,对于C,H,N非金属原子使用6-31g**基组。通过分析静电势、态密度和在催化剂上的吸附行为,系统性研究了Ni1/g-C3N4催化剂催化乙炔加氢的反应机理,详细阐述了选择性和活性。结果表明,Ni1/g-C3N4催化乙炔加氢的最优反应路径是乙炔加氢生成乙烯,能垒是20.05kcal·mol-1;乙烯加氢生成乙烷,能垒是90.29kcal·mol-1。Ni1/g-C3N4催化剂具有低活性、高选择性的特征,展现了其良好的催化性能,为乙炔高效催化加氢领域提供了帮助。

关键词：乙炔加氢,密度泛函理论,单原子催化剂,活性,选择性

基金资助：国家自然科学基金项目(51563021)