单层MoS2表面Fe,Ir掺杂对NO吸附与直接解离反应性能提升的理论计算

来源：吉林大学学报·理学版杂志2024年第1期北京时间：

作者：肖香珍, 胡林峰

单位：河南科技学院 化学与化工学院， 河南 新乡 453003

摘要：用密度泛函理论中广义梯度近似下的PW91方法, 结合周期性平板模型， 研究NO分子在掺杂体系TM-MoS2(TM=Fe,Ir)表面的吸附和解离行为. 结果表明： 与完整MoS2表面的物理吸附(-0.05 eV)不同， Fe,Ir掺杂MoS2表面NO吸附能分别为-3.30,-3.17 eV， 说明掺杂表面对NO表现出优异的吸附性能; 差分电荷密度分析表明， NO分子吸附后， N原子与掺杂原子Fe,Ir的中间出现电荷增加， 形成共价键， 掺杂原子周围电荷减少； 态密度计算结果表明， NO在掺杂TM-MoS2 (TM=Fe,Ir)表面的吸附主要是N原子的2py，2px与掺杂原子Fe的3dxy，3dyz，3dxz以及Ir的5dxy，5dyz，5dxz轨道之间存在较强的相互作用； 比较分析解离反应的活化能结果表明， 相对贵金属Ir， 掺杂廉价的Fe后， NO在Fe-MoS2比在Ir-MoS2表面解离的活化能小， 且在Fe-MoS2表面的吸附能与活化能非常接近， 仅相差0.08 eV， 表明在该体系中NO的吸附与解离存在相互竞争.

关键词：MoS2；一氧化氮；吸附与解离； ')">Fe,Ir掺杂；单层MoS2；一氧化氮；吸附与解离； ,密度泛函理论