一种两阶段变量选择的LIBS定量分析方法

来源：激光与红外杂志2021年第4期北京时间：

作者：郭宇潇

单位：1.西南科技大学制造科学与工程学院 教育部制造过程测试技术重点实验室,四川 绵阳621010；2.西南科技大学 极端条件物质特性联合实验室,四川 绵阳 621010；

摘要：使用机器学习方法结合激光诱导击穿光谱(Laser Induced Breakdown Spectroscopy,LIBS)进行定量分析,变量选择的结果直接影响最终的定标模型。现有的变量选择方法多存在需要先验知识、计算量庞大等问题,因此提出一种两阶段变量选择方法。第一阶段为排序阶段,以皮尔逊相关系数r为排序准则快速排除与目标元素的浓度无关的变量,保留的变量集合记为S1。第二阶段为搜索阶段,使用近似马尔科夫毯(Approximate Markov Blanket,AMB)排除S1中的冗余变量,保留的变量集合记为S2。为了测试该方法的有效性,将该方法得到的变量集合S2,与偏最小二乘法-变量重要性投影(Partial Least Squares-Variable Importance Projection,PLS-VIP)得到的变量集合S3进行比较。S2和S3分别结合3种机器学习方法建立土壤中锶元素的定量分析模型,结果显示,变量集合S2的3种定标模型决定系数R2均大于0.99,RE均小于5 %,RMSE均小于22 ppm,RSD均小于20 %,显著优于S3的定标模型。表明这种两阶段变量选择方法不仅能够高效的进行变量筛选,也在结合不同机器学习算法进行LIBS定量分析时具有一定普适性。

关键词：激光诱导击穿光谱;变量选择;近似马尔科夫毯;机器学习;定量分析

基金资助：国家自然科学基金与中国工程物理学会联合基金项目(No.U1530109)；国家自然科学基金项目(No.11972313)资助