g-C3N4光催化材料的第一性原理研究

来源：化学进展杂志2016年第10期北京时间：

作者：郄佳, 李明, 刘利, 梁英华, 崔文权*

单位：华北理工大学化学工程学院 河北省环境光电催化材料重点实验室 唐山 063009

摘要：能源短缺和环境恶化是人类社会快速发展面临的重大难题。太阳能作为一种清洁无污染的理想新型能源，具有取之不尽、用之不竭的特点，是实现可持续发展的最佳能源选择。半导体光催化可以直接利用太阳光进行催化反应，得到了广泛关注。作为一种低成本无金属光催化剂，g-C3N4具有独特的电子能带结构、优良的化学稳定性和热力学稳定性，在光催化领域如分解水制氢制氧、降解有机污染物、CO2还原、抗菌和有机官能团选择性转换等方面表现出巨大的应用前景。目前g-C3N4光催化剂存在着如比表面积小、可见光利用率低、量子产率低和光生载流子易复合等问题，制约了其在光催化领域的应用。因此，提升g-C3N4光催化性能是光催化研究领域的重要课题。第一性原理具有半经验方法不可比拟的优势，已成为光催化研究领域计算和模拟的重要基础。基于密度泛函理论的第一性原理在光催化领域的广泛应用，为有效迅速地探求能够改善g-C3N4光催化性能的方法提供了明确的研究手段。本文从理论计算的角度综述了近年来在g-C3N4改性方面所取得的一些重要研究进展，主要包括元素掺杂、复合和形貌调控等改性手段。本文以g-C3N4改性光催化剂为研究对象，从电子性质、能带结构、光学性质和缺陷形成能的角度阐述了各种改性手段提高光催化活性的微观机理。最后，在总结前文所述各类改性研究的基础上，对g-C3N4改性光催化剂未来的发展趋势作出了展望。

关键词：光催化,g-C3N4,密度泛函理论,第一性原理

基金资助：国家自然科学基金项目（No.51672081），河北省杰出青年科学基金项目（No.B2014209304），河北省自然科学基金重点项目（No.B2016209375）和河北省自然科学基金-钢铁联合基金项目（B2016209348）资助