单斜相纳米氧化锆基低温SCR催化剂脱硝机制研究

来源：环境科学杂志2015年第1期北京时间：

作者：叶飞,刘荣,管昊,贡湘君,季凌晨

单位：南京师范大学地理科学学院, 江苏省物质循环与污染控制重点实验室, 南京 210023,南京师范大学地理科学学院, 江苏省物质循环与污染控制重点实验室, 南京 210023,南京师范大学地理科学学院, 江苏省物质循环与污染控制重点实验室, 南京 210023,南京师范大学地理科学学院, 江苏省物质循环与污染控制重点实验室, 南京 210023,南京师范大学地理科学学院, 江苏省物质循环与污染控制重点实验室, 南京 210023

摘要：以纳米m-ZrO₂为载体,用浸渍法制备出MnO_x-CeO₂/m-ZrO₂催化剂,考察反应温度、活性组分负载量对催化剂NH₃-SCR脱硝活性影响,探讨催化剂表面织构特征,分析催化剂脱硝活性机制. 结果表明,在低温脱硝温度范围,提高反应温度、增加活性组分负载量,有利于催化剂脱硝效率的增加. 110℃ 时,2.5%MnO_x-CeO₂/m-ZrO₂脱硝效率为55.5%,15%MnO_x-CeO₂/m-ZrO₂脱硝效率达93.5%. XRD、BET、XPS、H₂-TPR表征结果表明,催化剂表面具有良好的氧化还原能力,表面织构对脱硝反应有利. NH₃-TPD测试显示,MnO_x-CeO₂/m-ZrO₂催化剂的脱硝反应机制为:NH₃吸附在催化剂表面的Lewis酸性位和Brönsted酸性位上,通过反应生成相应中间产物NH₂NO或NH₄NO₂,中间产物进一步分解最终转变为N₂和H₂O; 催化剂总脱硝反应效率中,在Lewis酸性位上的脱硝反应占比较大.

关键词：单斜相,纳米氧化锆,MnOx-CeO2/m-ZrO2催化剂,低温NH3-SCR,脱硝机制,