甲烷催化还原NO_x中Co基/分子筛催化剂的助剂和载体优化

来源：环境科学杂志2017年第1期北京时间：

作者：潘华,建艳飞,陈宁娜,刘红霞,何炽,贺亚飞

单位：西安交通大学能源与动力工程学院环境科学与工程系, 西安 710049,西安交通大学能源与动力工程学院环境科学与工程系, 西安 710049,西安交通大学能源与动力工程学院环境科学与工程系, 西安 710049,西安交通大学能源与动力工程学院环境科学与工程系, 西安 710049,西安交通大学能源与动力工程学院环境科学与工程系, 西安 710049,启源(西安)大荣环保科技有限公司, 西安 710018)

摘要：采用共浸渍法制备了系列Co基/分子筛催化剂，在固定床催化反应器中考察了不同催化剂在甲烷催化还原NO_x中的催化行为，优化了Co基/分子筛催化剂的助剂和载体，并通过催化表征手段阐明了其构效关系.结果表明，Fe和SAPO-34分别作为优化助剂和载体制备得到的Co-Fe/SAPO-34催化剂具有最高的催化活性，在450℃时，NO_x的最大转化率可以达到52.7%.CO₂对Co-Fe/分子筛催化剂活性无明显抑制作用，H₂O对催化剂的活性抑制是可逆的，SO₂对催化剂活性抑制作用明显.Co-Fe/SAPO-34催化剂表面钴物种以CoO和Co（OH）₂为主，Co-Fe/ZSM-5催化剂表面钴物种则以Co₃O₄和Co（OH）₂为主，Co-Fe/Beta催化剂则可能以CoO、CoAl₂O₄和Co₃O₄为主.各Co-Fe/分子筛催化剂表面Fe2+/Fe3+含量比依次为Co-Fe/ZSM-5（3.98） > Co-Fe/SAPO-34（0.52） > Co-Fe/Beta（0.43）.活性组分钴物种的形态和合适的Fe2+/Fe3+含量比对Co-Fe/分子筛催化剂上甲烷催化还原NO_x至关重要.Co-Fe/分子筛催化剂上CH₄-SCR反应机制为：NO在Brønsted酸位上吸附氧化成NO+，同时CH₄在Brønsted酸位上吸附活化成—C＝O和—COO等活性物种，生成的NO+在Co2+和Fe3+等催化活性位上转化成硝酸盐等中间产物，中间产物硝酸盐与活化物种（—C＝O和—COO）反应生成N₂和CO₂.

关键词：Co基/分子筛,氮氧化物,甲烷,催化还原,助剂,载体,