不同浓度臭氧对单颗粒气溶胶化学组成的影响

来源：环境科学杂志2020年第1期北京时间：

作者：吴梦曦,成春雷,黄渤,李梅,陈多宏

单位：暨南大学质谱仪器与大气环境研究所, 广州 510632,广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心, 广州 510632,暨南大学质谱仪器与大气环境研究所, 广州 510632,广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心, 广州 510632,暨南大学质谱仪器与大气环境研究所, 广州 510632,广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心, 广州 510632,广州禾信仪器股份有限公司, 广州 510530,暨南大学质谱仪器与大气环境研究所, 广州 510632,广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心, 广州 510632,广东省环境监测中心, 国家环境保护区域空气质量监测重点实验室, 广东省环境保护大气二次污染研究重点实验室, 广州 510308

摘要：为探讨高浓度臭氧（O₃）对气溶胶生成与老化过程的影响，本研究利用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）于2018年10月在广东省鹤山大气环境超级监测站进行观测.观测期间根据O₃浓度的高低，定义了高臭氧浓度（P_H）时段和低臭氧浓度（P_L）时段，其中P_H时段O₃平均浓度为117μg·m-3，P_L时段平均浓度为25μg·m-3.依据化学组成的不同，观测期间单颗粒主要包含老化元素碳颗粒（EC-aged）、二次颗粒（Sec）和老化有机碳颗粒（OC-aged）.P_H时段单颗粒总数（348085）高于P_L时段（224797），且P_H时段Sec颗粒（37.1%）的占比显著高于P_L时段（27.8%），而EC-aged颗粒（32.1%）则低于P_L时段（44.1%），OC-aged颗粒（13.5%）略高于P_L时段（10.4%）.含硝酸盐（nitrate）和硫酸盐（sulfate）的颗粒数浓度在P_H时段有显著的昼夜变化，而在P_L时段无昼夜变化，Sec颗粒和EC-aged颗粒中硝酸盐和硫酸盐的峰面积P_H时段高于P_L时段，表明在P_H时段通过二次反应过程生成硝酸盐和硫酸盐的量多于P_L时段.此外，Sec颗粒中硝酸盐和硫酸盐的峰面积显著高于EC-aged颗粒，表明Sec颗粒的老化程度更深.本研究选取了乙酸根（59CH₃CO₂-）和乙二醛（73C₂HO₃-）来代表醛酮化合物在单颗粒气溶胶中的变化特征.P_H时段Sec和OC-aged颗粒中59CH₃CO₂-和73C₂HO₃-的数浓度与峰面积显著高于P_L时段，且在P_H时段呈现显著的日变化特征，峰值出现在O₃浓度高峰后2 h，在P_L时段峰值显著降低，该变化趋势与Sec和OC-aged颗粒的数浓度变化特征相同，表明高浓度O₃有利于VOCs氧化生成59CH₃CO₂-和73C₂HO₃-.综上，高臭氧浓度时段光化学反应较强，二次气溶胶组分的含量显著增加，光化学反应增强是P_H时段臭氧浓度升高和单颗粒中二次组分增加的主要原因.

关键词：臭氧,单颗粒气溶胶,二次气溶胶,醛酮化合物,光化学氧化,