磁性Mn_0.6Zn_0.4Fe₂O₄@SiO₂催化H₂O₂降解亚甲基蓝效能及机制

来源：环境科学杂志2022年第1期北京时间：

作者：徐冬莹,余静,郝旗,杨迎春,方淑红

单位：成都信息工程大学资源环境学院, 成都 610225,成都信息工程大学资源环境学院, 成都 610225,成都信息工程大学资源环境学院, 成都 610225,成都信息工程大学资源环境学院, 成都 610225,成都信息工程大学资源环境学院, 成都 610225

摘要：为制备易固液分离和稳定性好的高效非均相类Fenton催化剂，利用正硅酸乙酯水解对Mn_0.6Zn_0.4Fe₂ O₄磁性纳米颗粒（SF-MNPs）进行功能化修饰，制备得到Mn_0.6Zn_0.4Fe₂ O₄@SiO₂（MZF@SiO₂）磁性纳米复合物催化剂，采用透射电镜、X射线光电子能谱和振动样品磁强计等对MZF@SiO₂进行了表征，以难生物降解偶氮染料亚甲基蓝（MB）为目标污染物，考察了不同初始pH对MZF@SiO₂催化效能的影响，在近中性条件下（pH=6.5）研究了H₂ O₂用量、MZF@SiO₂投加量和温度等对MB去除率的影响，及MZF@SiO₂的稳定性和循环使用性能，推测了催化反应机制.结果表明，无定形SiO₂将SF-MNPs完全包裹，MZF@SiO₂具有"核-壳"结构；磁核SF-MNPs的结晶度好，具有尖晶石结构；MZF@SiO₂的饱和磁化强度为18.6 emu ·g-1，剩磁和矫顽力均较低，在水中的分散性和固液分离性能均较好.当反应时间为120 min，温度为303 K，MZF@SiO₂投加量为1.0 g ·L-1，H₂ O₂的利用率为74.50%，MB的去除率可达94.76%，一级反应速率常数为0.0466 min-1，MZF@SiO₂具有较好的稳定性和循环使用性能.该降解过程的速率控制步骤为固液界面反应，MZF@SiO₂+H₂ O₂体系中的活化氧化物主要为·OH；包覆层SiO₂能加速电子传递，与SF-MNPs存在正协同作用；SF-MNPs中存在氧空位，有利于反应过程中的电子转移.所制备的MZF@SiO₂可磁分离，催化效率高，稳定性好，可重复使用，在实际印染废水处理中具有很好的应用前景.

关键词：磁性催化剂,非均相,类Fenton,亚甲基蓝(MB),降解,