长三角城郊冬夏PM_2.5中铵盐的形成过程及来源解析

来源：环境科学杂志2023年第1期北京时间：

作者：项妍琨,曹芳,张雯淇,范美益,章炎麟

单位：南京信息工程大学应用气象学院, 南京 210044,南京信息工程大学大气环境中心, 教育部气候与环境变化国际合作联合实验室, 南京 210044,南京信息工程大学应用气象学院, 南京 210044,南京信息工程大学大气环境中心, 教育部气候与环境变化国际合作联合实验室, 南京 210044,南京信息工程大学应用气象学院, 南京 210044,南京信息工程大学大气环境中心, 教育部气候与环境变化国际合作联合实验室, 南京 210044,浙江省宁波市气象台, 宁波 315012,南京信息工程大学应用气象学院, 南京 210044,南京信息工程大学大气环境中心, 教育部气候与环境变化国际合作联合实验室, 南京 210044,南京信息工程大学应用气象学院, 南京 210044,南京信息工程大学大气环境中心, 教育部气候与环境变化国际合作联合实验室, 南京 210044

摘要：气溶胶铵盐（p-NH₄+）作为大气气溶胶细颗粒物（PM_2.5）中主要的二次无机气溶胶（SIAs）污染物，在灰霾形成过程中起重要作用.然而对于大气中NH_x（p-NH₄+和NH₃）各潜在来源的贡献仍存在争议.分别于2015年冬季和夏季在苏州东山半岛采集了3 h高频大气气溶胶PM_2.5样品，测定总氮（TN）和p-NH₄+的质量浓度及其δ15N同位素比值，并结合贝叶斯模型（SIAR）模拟，定量解析了PM_2.5中铵盐的生成过程和来源.结果表明，在冬夏两季SO₄2-、NO₃-和NH₄+均为主要的水溶性离子，占比总和超过70%.PM_2.5、TN和p-NH₄+质量浓度变化趋势一致，且冬季均是夏季的2~3倍.δ15N-NH₄+值在冬季和夏季均与浓度呈正比，然而冬季整体（-1.7‰±4.3‰）却比夏季整体（7.8‰±5.9‰）更低，这表明每个季节内δ15N-NH₄+值的变化是由于不同潜在来源的贡献率不同造成的，而冬夏两季δ15N-NH₄+值的差异则主要是由于铵-氨气粒分配时的氮同位素分馏导致的.SIAR溯源结果显示，非农业来源是东山地区p-NH₄+主导来源，冬季贡献率为59%，夏季贡献率为69%，相较于农业来源挥发形成的NH₃，化石燃料燃烧生成的NH₃更易于在大气中生成气溶胶铵盐.

关键词：PM2.5,气溶胶铵盐,稳定同位素技术,δ15N-NH4+,源解析,