H2在Fe2O3晶面的吸附行为:密度泛函理论研究
来源：钢铁研究学报杂志2025年第5期北京时间：
作者：胡明伟, 窦安南, 马恒保, 朱国民, 徐其言
单位：安徽工业大学冶金工程学院,安徽马鞍山243002
摘要：基于密度泛函理论(DFT),采用第一性原理方法研究了H<sub>2</sub>在Fe<sub>2</sub>O<sub>3</sub>(0 0 0 1)和Fe<sub>2</sub>O<sub>3</sub>(1 $\bar{1}$ 0 2)2个晶面的表面吸附原理。研究聚焦于H<sub>2</sub>/Fe<sub>2</sub>O<sub>3</sub>体系的吸附机制、吸附能以及电子结构的解析,结果表明,H<sub>2</sub>在Fe<sub>2</sub>O<sub>3</sub>(0 0 0 1)和Fe<sub>2</sub>O<sub>3</sub>(1 $\bar{1}$ 0 2)晶面的吸附均为物理吸附,其中在空位顶端的垂直吸附相较于其他位置更稳定,吸附能分别为20.99和26.44 kJ/mol。通过Mulliken电荷布居分析,H<sub>2</sub>与晶面的相互作用主要源于H与Fe的轨道重叠杂化效应,二者之间发生了电子的交换、重组和能量转换。H<sub>2</sub>吸附到Fe<sub>2</sub>O<sub>3</sub>(0 0 0 1)和Fe<sub>2</sub>O<sub>3</sub>(1 $\bar{1}$ 0 2) 时产生H<sub>2</sub>O,与晶面的O原子发生解离分别需要跨越1.999和2.496 eV的能垒,并释放1.894和1.573 eV的能量。H<sub>2</sub>在Fe<sub>2</sub>O<sub>3</sub>(1 $\bar{1}$ 0 2)晶面的吸附能相对较高,说明H<sub>2</sub>在Fe<sub>2</sub>O<sub>3</sub>(1 $\bar{1}$ 0 2)的吸附更加容易、稳定。H<sub>2</sub>O分子从Fe<sub>2</sub>O<sub>3</sub>(0 0 0 1)解离的能垒比Fe<sub>2</sub>O<sub>3</sub>(1 $\bar{1}$ 0 2)低,意味着反应产物在Fe<sub>2</sub>O<sub>3</sub>(0 0 0 1)更容易解离。
关键词：H2,Fe2O3,晶面,密度泛函理论,过渡态
基金资助：国家自然科学基金面上资助项目(51974001)
